Laurent de Brunhoff est le fils aîné de Jean de Brunhoff, arrière-petit-fils naturel d’Oscar I{{er}}, roi de Suède et de Norvège, et de la pianiste Cécile Sabouraud, sœur du peintre Émile Sabouraud{{,}}. Son frère Mathieu est pédiâtre et son frère cadet, Thierry de Brunhoff, est pianiste comme sa mère.
À treize ans, au décès soudain de son père, il prend, poussé par son oncle paternel Michel de Brunhoff, le relais de son père, d'abord en achevant la mise en couleurs de deux de ses titres qui étaient en chantier, puis en publiant Babar et ce coquin d'Arthur en 1946.
Il a publié depuis quinze nouveaux titres, augmentant à sa façon le monde imaginaire de Babar. Ses albums ont tous été publiés chez Hachette Jeunesse, maison d'édition où son père avait publié ces albums après que les premiers aient été publiés aux Editions du Jardin des Modes.
Il a continué ainsi les aventures de Babar créées par son père, assisté par Paul Vleminckx.
Il vit aux États-Unis depuis 1985. Il épousa d’abord Marie-Claude Bloch ; puis Phyllis Rose.
Laurent de Brunhoff est le cousin de Brigitte Sabouraud, qui est auteure, compositrice, interprète de chansons françaises et cofondatrice du Cabaret L'Écluse.
En décembre 2011, il a été élevé au grade de commandeur dans l'ordre des Arts et des Lettres.